近日，校区海洋科学与技术学院姜杰教授团队采用微液滴模拟早期海洋大气微环境，阐明了还原性三羧酸循环（rTCA）固定大气中小分子CO₂的机理。研究成果以《水溶性微液滴促进反向三羧酸循环中碳碳键的形成及传递》（Aqueous microdroplets promote C-C bond formation and sequences in the reverse tricarboxylic acid cycle）为题在《自然生态与进化》（Nature Ecology & Evolution）上发表。

小分子无机CO₂如何转化形成有机生命功能小分子，进而形成与现代生命体类似的新陈代谢循环，一直是国际上生命起源研究的前沿和热点。还原性三羧酸循环能够固定CO₂为早期生命物质形成提供源源不断碳源，被认为是早期生命有机功能物质形成的重要途径。然而，这些重要学说尚未被证实。

为解决这一难题，研究团队创新性提出采用微液滴（1-50 μm）模拟早期海洋大气环境，建立了模拟早期海洋大气的微液滴-质谱技术。基于上述开发的技术，揭示了CO₂可被rTCA中琥珀酸和α-酮戊二酸等小分子酸固定，该过程无需催化剂，反应时间为微秒级，产率与现代生命酶催化相当。通过动力学分析，解析了微液滴界面效应使水分子产生自由电子催化还原了CO₂。团队进一步采用¹³CO₂、淬灭实验等，阐明了CO₂还原反应机理。相同条件下，微液滴还促进了rTCA 循环中其它反应（水合、脱水等），观察到更高的选择性和产率。团队还提出了类似于早期囊泡或者细胞的微液滴模型，具有物质分层、聚集隔离等特点，解释了为什么不同反应类型（如还原、氧化）可同时在微液滴中发生。

研究成果为校区独立完成，博士研究生鞠昀为论文第一作者，姜杰教授和青年教师张洪副教授为论文通讯作者。该研究工作获得国家自然科学基金等项目资助。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41559-023-02193-8

（a）微液滴-质谱技术；（b）rTCA循环以及其中小分子琥珀酸7和α-酮戊二酸9与CO₂反应